《天才少女福爾摩斯》改編自美國作家南希史賓格（Nancy Springer）所著的《福爾摩斯小妹探案》（Enola Holmes Mysteries）系列，聚焦福爾摩斯叛逆的妹妹艾諾拉，這位有著極高天賦的少女偵探甚至比自己的兄弟姐妹還要聰明。當她的母親在她 16 歲生日當天神秘失蹤時，艾諾拉向她的哥哥們尋求幫助。

但很快地，哥哥們就意識到他們對解開案件興趣缺缺，反倒是希望能把妹妹送往學校完成學業。但艾諾拉做了一件身處在 1880 年，聰明、機智且無所畏懼的女子能做的事 — 逃到倫敦尋找母親。途中，艾諾拉遇到一班厲害人物，並捲入一樁足以扭轉政治史的陰謀。

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